ในวิกฤตการณ์การเมืองไทย พ.ศ. 2556–2557 อัญชะลีได้เข้าร่วมกับการชุมนุมของกปปส. (คณะกรรมการประชาชนเพื่อการเปลี่ยนแปลงประเทศไทยให้เป็นประชาธิปไตยที่สมบูรณ์อันมีพระมหากษัตริย์ทรงเป็นประมุข) โดยมีบทบาทเป็นโฆษกบนเวทีชุมนุม และผู้บรรยายในการเดินรณรงค์การชุมนุมตามถนนสายต่างๆ ในกรุงเทพมหานคร รวมถึงยังเป็นแกนนำเองด้วยในหลายครั้งที่มีการเคลื่อนขบวนไปชุมนุมยังที่ต่าง ๆ[7]

นอกจากนี้แล้ว ยังได้ถ่ายแบบลงปกนิตยสารแพราว และให้สัมภาษณ์ถึงความในใจด้วย สำหรับการชุมนุมในครั้งนี้[8]

ต่อมาในวันที่ 14 พฤษภาคม พ.ศ. 2557 จากการชุมนุมในครั้งนี้ ศาลอาญาอนุมัติหมายจับแกนนำ กปปส. รวม 43 คน ผู้ต้องหาคดีกบฏ และความผิดอื่น รวม 8 ข้อหา เพื่อติดตามตัวมาดำเนินกระบวนการตามกฎหมาย โดยอัญชะลีมีชื่อเป็นผู้ต้องหาหมายเลขที่ 10[9] [10]